湘潭大学博士学位论文
最小的间隙大约是0.2 eV。因此，这两个表面吸附的系统仍然具有半导体特性。对于Fe原子吸附在双层MoS2层间的系统，如图3-4(c)所示，有部分自旋向下的电子构成的杂质态刚好出现在费米面处，从而导致了该系统在费米面处有100 %的自旋极化率。表明在费米面处存在一个优选的自旋方向的电子通道，即双层MoS2层间吸附Fe原子后系统呈现出一种半金属的行为。
众所周知，绝大部分电子的传导发生在费米面处。由于双层MoS2通过层间吸附金属Fe原子后，费米能级处自旋向下的电子具有100%自旋极化率，这样确保了这部分载流子在费米能级处具有很好的传导优势。
(a)
(b)
图3-5 双层MoS2的BMo位置吸附Fe原子的局域态密度（LDOS）。(a)(b) 分别是Fe原子的在4s
和3d轨道的局域态密度。能量零点为费米面且用黑色的垂直的虚线表示。
为了弄清楚在费米面处自旋向下电子态的主要来源，我们计算了双层MoS2层间
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万方数据类石墨烯二硫化钼的第一性原理研究
吸附Fe原子系统中Fe吸附原子的局域态密度图（LDOS）（如图3-5所示）。比较3d轨道和4s轨道上的电子态密度分析发现，3d态上的电子态密度在费米面处出现了一个很尖锐的峰值，并且是由自旋向下的电子态构成，表明系统在费米面处100 %的自旋极化率主要贡献来自于吸附Fe原子的3d轨道。我们的研究表明，双层MoS2通过层间吸附过渡金属Fe原子可成为一种潜在的自旋电子器件材料。
3.5 小结
我们利用基于密度泛函理论的第一性原理研究了Fe原子吸附在单层和双层MoS2表面和层间的3种系统的稳态构型、电子结构、自旋极化等行为，得到了一些很有意义的结论：
（1）研究发现，对于表面和层间吸附而言，Fe原子处于TMo和BMo位置是相对稳定的构型。
（2）差分电荷密度图分析发现Fe原子和近邻的S原子之间以共价键结合。 （3）相对于自由态时Fe原子的磁矩，在3种吸附系统中，Fe原子的磁矩都有不同程度的减少。
（4）通过在双层MoS2层间吸附过渡金属Fe原子后，系统在费米面处能达到100 %的自旋极化率，表明在费米面处存在一个优选自旋方向的电子通道，即系统呈现出一种半金属的行为。我们的研究结果表明，双层MoS2通过层间吸附Fe原子后可作为一种潜在的自旋电子材料。
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4.1 引言
第4章 双层MoS2的层间掺杂效应
在过去的几十年里，类石墨烯材料因其独特的性质和在电子[14]，机械[215]，热学
[183-185]
以及光学器件[181, 182, 216]方面潜在的应用而引起人们越来越多的关注。最近，过
渡金属硫化物，特别是MoS2，已成为二维材料中很优秀的代表之一，不仅在基础物理研究方面被广泛深入关注，而且由于MoS2展现在催化[60]，润滑[217]，锂电[218, 219]以及传感器[128, 153]等应用方面的巨大前景而受到人们普遍亲睐。三维母材MoS2层间由很弱的范德瓦尔力结合而层内由很强的共价键结合[220, 221]，因此超薄层的二维MoS2很容易通过机械剥离[15]和溶液剥离技术成功的制备出来[222, 223]。不同的是，体材MoS2是一个具有带隙为1.3 eV 的间接带隙半导体，而单层MoS2是一个约有1.8 单层eV的直接带隙的半导体。由于没有悬挂键并且维度低以及表面光滑[186]等特点，MoS2在纳米电子器件方面展现了巨大的应用潜力。2011年，Radisavljevic和他的合作者[108]发现单层MoS2中电子的迁移率能达到最低200 cm2 V-1 s-1 ，并且单层的MoS2做成的晶体管拥有一个108室温的电流开关比率。此外，理论研究还显示单层手性和边沿结构[97]以及外部应力来调制[99, MoS2的磁学和电学性质能够通