大气降尘研究现状

1.2大气降尘简介

大气降尘（Dust fall）是指在空气环境条件下,依靠重力自然降落于地面的空气颗粒物，这些颗粒物源于多种途径,并且具有形态学、化学、物理学和热力学等多方面的特性，粒径多在10μm以上。但在静止的空气中10μm以下的尘粒也能沉降，此外，当空气湿度较大或者发生降水时，气溶胶通过冲刷作用也可以降落于地表形成降尘。所以广义上的大气降尘也包括部分大气气溶胶。大气降尘是地球表层地气系统物质交换的一种形式,降尘过程有重要的环境指征意义。大气降尘计量单位为一定时间内单位面积上的地表降尘量，表示为

或

[1]。大气降尘是地球表层地-气系统物质交换的一种形式，是陆地生

态系统的重要组成部分。从空气动力学角度上讲，由于大气降尘极易沉降，所携带的污染物易造成近源污染；但在风力较强劲的时候，大气降尘也能在大气中长距离建议而造成远源污染。由于大气降尘不仅危害人类健康[2]，还改变大气辐射平衡[3]，影响植物光合作用好土壤性质等[4]，因此引起国内外学者的广泛关注[5]。

1.3大气降尘的理化特征

大气降尘监测是进行降尘沉积物特性研究的首要工作。采集降尘样品后, 常规分析内容一般包括沉积速率、粒度分布、矿物成分和元素组[5]等。大气降尘的理化特性取决于下列3个基本因素[5]。(1)源区物质的性质；(2)侵蚀时风的速度和湍流速度决定了风可以启动和带走哪种颗粒；(3)粉尘被输送的垂直和水平距离,按粒度大小、形状和密度,在搬运过程中粉尘将被分选, 因此, 随着搬运距离的增加,矿物和化学分异作用也随着增强。通过对大气降尘理化特性的分析, 可以推断其物质源区、传输机制及环境效应等。

1.3.1 大气降尘的粒度特征

降尘颗粒物的粒度构 与大气搬运时的动力环境密切相关。一般说来,距沙尘源区越远的下风方向, 大气中悬浮粉尘的平均粒径一般就越小, 地方性的粉尘比一般长距离搬运的粉尘颗粒要粗得多, 另外,地方性粉尘的粒度分布也强烈强烈受着源区物质粒度的控制, 人为源产生的颗粒物比自然源产生的颗粒物要细[ 24,25] 。在源区附近, 由于粉尘颗粒的搬运表现为悬浮、跳跃和变性跳跃相结合的方式, 因此降尘粒度明显显示分布范围较宽的特点。肖洪浪[22]报道的沙坡头降尘的中值粒径为85um,上限为250um,在远离沙尘源区的北京,刘东生[3]报道的降尘中值粒径为20. 1Lm,上限在150Lm 左右。在大陆上采集的粉尘常常含有地方性物质和远距离搬运物质的混合物, 有时导致粒径分布呈明显的双峰态。许多研究表明,现代大气降尘的粒度分布特征与黄土的非常相似,证明了现代降尘是地质时代风尘活动的继续, 现代风积作用仍在进行,但二者的粒度参数存在差异, 可能与黄土化过程有关[ 26, 27] 。从不同的天气情况来看, 一般说来,由于沙尘天气发生时风速较大, 可以搬运更粗的颗粒物, 因此与非沙尘天气降尘相比,沙尘天气降尘的平均粒径要偏粗, 分选更差,这也是它在搬运过程中不稳定的大气动力环境的反映。王赞红[27]报道的北京市沙尘天气和非沙尘天气降尘的中值粒径分别为25.21um 和15.84Lm,分选系数分别为1.68和 1.46。李玉霖[28]报道的兰州市两种天气降尘的中值粒径分别为30. 25Lm和23.66Lm,分选系数分别为1.29和1.26。 1.3.2大气降尘的化学特征

自然源和人为源产生的粉尘的矿物成分、元素组成和磁化率均有明显差异, 来自不同自然源的粉尘的化学特性也有较大区别。来自于地壳源的粉尘,主要矿物成分是石英、长石、方解石、白云石、云母、绿泥石、高岭石、伊利石、蒙脱石等,然而, 任何一种粉尘的精确组 取决于源区物质的性质。粗粒粉尘一般富含石英、长石和碳酸盐矿物,而远距离运移的粉尘典型地富含云母和粘土[ 5]。粉尘颗粒物的矿物组成也可以反映大气污染状况,比如, 溶解在大气中的气态污染物

很容易与方解石等固体颗粒物发生反应生成如石膏之类的硫酸盐粒子

[29 32] ,另外, 燃烧产物中会含有大量成分为石中没有含有该成分的矿物[26]。

的球粒,而地壳岩

降尘颗粒物的元素组 是分析大气污染的重要手段之一。近年来大量研究应用富集因子(EF)来表 示大气中元素的分布、传输、富集和判断元素的来源等[25,33] , 当降尘中某一元素的富集因子显著大于1时,表明该元素在降尘中被富集, 可能人为源对其影响较大,当富集因子接近1时,表明该元素主要来源于地壳源。而地壳源产生的颗粒物中, 元素A l 、Fe、K、Ti具有几乎相同的浓度粒度分布, 在粉尘的大气搬运过程中,即使某种大气清除过程对某一粒级有选择的清除程度较大,但在各个粒级以及全样上, Fe/Al、K/Al、Ti/Al的比值应基本保持不变, 因此利用这些元素的比值,可以追踪粉尘的源区[34, 35]。

大气降尘的来源也可以通过降尘颗粒物的其他性质来判断,比如人为源产生的粉尘由于含有燃烧物质因此比地壳源粉尘颜色偏暗[ 18, 25, 27] 。

另外,人为源产生的颗粒物的磨圆度一般好于地壳源产生的颗粒物, 而同样来源于地壳源,经长距离搬运的颗粒物由于相互碰撞摩擦,其磨圆度一般好与方性颗粒物[25]。

1.4 大气粉尘的形成、传输、沉降机制

1.4.1 大气粉尘形成机制

降尘是大气中粉尘的沉积物,大气中粉尘颗粒物的来源可以分为自然来源和人为来源两类。在自然源和人为源中都有一次和二次颗粒物的来源。自然源中一次颗粒物的来源主要有: 土壤颗粒物和地球表面的沉积物、火山喷发形 的火山粉尘、由各种火灾产生的烟尘颗粒、海洋中波浪破碎和气泡爆炸产生的大气气溶胶、陨石进入地球大气层分解形 的宇宙粉尘、生物界的花粉、孢子等。二次颗粒物的来源主要有:森林中放出的碳氢化合物经光化反应后产生的微小颗粒, 自然界硫、氮、碳循环中的转化物等, 人为源主要包括工业过程如矿山和露天采石场等产生的工业粉尘 [5, 11] 。据有关资料统计[ 12], 全球自然源的发生量中一次颗粒物为1207×10 t/a, 二次颗粒物为1105×10 t/a。关于自然源和人为源的产生量, 各种资料的统计结果都有所不同。赵德山等[ 13]认为, 人为活

动产生的量约占9%-11%, 随着工业的发展, 人为源的量还会增加。在自然源中, 土壤颗粒物和地表沉积物的 粉尘产生量是很大的,目前尚无这方面的准确报道,H idy和Brock估计大气中这种来源的粉尘年总产量可达61-366×10 t/a[14]。

1.4.2大气粉尘的传输机制

一个颗粒一旦被逐出地表,则可借助蠕动、跃移或悬浮而移动,而颗粒被移动的距离和方式取决于它的物理特性(质量、形状)和风的速度与紊流结构。据拜格诺的风洞实验结果, 粒径大于300um 的颗粒只能在地面跃移或蠕动而不能在大气中悬浮, 粒径70-300um 的颗粒也很少被悬浮搬运, 粒径小于5um的粘粒在没有粗颗粒掺杂下不能层中并被搬运到几千km 以外[ 15, 16]；肯尼斯.派伊[ 5] 认为,在地球的大气中以悬浮方式传输的粉尘颗粒几乎都小于100Lm,大于20Lm的颗粒在涡流因伴随强风而减弱时会很快沉降回地面, 能作长距离搬运的物质都是小于10Lm的颗粒,而且绝大部分是小于2Lm的颗粒。吴正[]17]认为悬移和跃移颗粒的粒径分界值为50Lm。图1为一次中等风暴中不同粒径颗粒物的典型搬运方式。在这次中等风暴中,粒径< 20Lm 的颗粒物才可以在大气中作长期悬浮,20-70Lm 的颗粒物可以作短时悬浮,70 -100Lm的颗粒物只能作变性跃移, 变性跃移是介于纯跃移和纯悬浮之间, 颗粒通过气流移动具有随机轨迹的搬运方式,其运动轨迹受颗粒的惯性和沉降速度的共同影响。研究表明,大气降尘沉积物主要是以短时悬浮和变性跃移方式搬运的颗粒物[5]。

1.4.3大气粉尘的沉降机制

颗粒物的沉降机制随输移方式的不同而存在差别。一般说来,大气中粉尘的沉降主要以四种机制发生 [ 5]。（1）风力作用于颗粒向上运动的垂直速度小于其沉降速度。在大气边界层内的风由于紊流而具有水平和垂直分量,垂直分量大小取决于风速大小,颗粒沉降速度取决于其质量和形状, 由于气象或地形因子导致风速局部性或区域性降低时,沉积就会发生; (2)颗粒与粗糙的、湿性的或带电荷的地表面碰撞而被俘获。任何一种湿性表面都能永久性的捕获那些与之接触的粉尘;(3)颗粒在聚合作用发生时形 集合体,从而沉降回到地面。细颗粒由于布朗运动、层流剪切、紊流运动或通过双极性静电荷出现而发生碰撞和聚合达到第一种沉降方式的条件后而被沉积; (4)由降水把颗粒从大气悬浮态中淋洗下来。以上四种粉尘沉降机制中,前两种主要为跃移或短时悬浮颗粒物(约> 20Lm)的沉降方式, 后两种主要为长期悬浮颗粒物(约< 20Lm)的沉降方式,其中第四种为细颗粒沉积的最重要机制。

1.5 大气降尘的时空分布

大气降尘是浮尘、扬沙、沙尘暴等天气现象的反映[55], 因此其时空分布与沙尘天气的时空分布基本一致。在大的时间尺度上, 降尘频率随气候的变化与环境的演变而发生变化。现代粉尘堆积的实例和历史时期\雨土\的事实表明, 降尘

频繁期对应于气候干冷期, 低发期对应于暖湿期[ 7, 10] 。根据黄土堆积速率估计,地质历史时期的大风降尘天气可能比现在频繁[15], 也有学者对此观点存在异议[56]。在短时间尺度上,从年际变化来看, 沙尘天气频率主要受风能环境的影响[50], 近50年, 中国北方大部分地区沙尘天气呈减少区域,但在部分沙漠化地区则有所增加, 可能于沙漠化的发展有关[ 39]; 由于沙尘传输方向受控于风向, 因此沙尘天气的年内变化也与主风向变化有关, 降尘季节分布一般以春季最高, 夏季次之,秋季和冬季相对较低[28, 57-49] 。

目前对大气降尘尚缺乏网络化监测,历史时期的\雨土\事实表明,我国降尘范围西起新疆、东至海滨、北至内蒙、南迤长江以南,华南也有零星分布[7],并且可以认为越靠近沙尘源区, 降尘量也越大[26, 60]。即使在同一景观内, 由于受微地貌特征的影响, 降尘的差异也较明显[61]。在不同高度上, 降尘一般随高度的增高呈减少趋势, 对和田降尘的研究表明93. 14%的降尘集中在70cm 和180cm的高度[59]。

1.6 大气降尘对陆地生态系统的影响

大气降尘颗粒中的不同成分可以对陆地生态系统产生不同影响, 并被认为是地表生态系统中营养元素的重要输入来源[1]。据分析,沙尘暴降尘中至少有38种化学元素, 它的发生大大增加了大气固态污染物的浓度,给策源地、周边地区以及下风地区的大气环境、土壤、水质、农业生产等造 了长期的、潜在的危害[ 65,66]。研究表明, 降尘从大气中消除部分

离子，及

、

、

、

、

、

、Cd、Zn等重金属,将其带入土壤或水域[67] , 引起土壤酸

化及其他反应, 导致地表生态系统变化[68]。如欧洲南部高山湖泊没有像北部湖泊一样发生酸化的原因, 可能归功于大气降尘的影响[ 69]。另外, 降尘颗粒物可以使植物叶面被遮盖,进而影响植物的光合作用和呼吸作用,沉降到地表会改变土壤的酸碱度和养分供给, 所有这些现象的发生也会间接影响农作物产量和质量[70]。粉尘对陆地生态系统的良性作用也是存在的,比如降尘可以使气携氮化物被添加到土壤中[71], 可以在干旱地区形 粘结性结壳从而固定沙丘和其它活动地表,以及形 了肥沃的黄土高原等[15]。

近年来, 降尘对文物古迹的影响也越来越引起文物保护专家们的极大关注[23]。在地质历史上, 一些学者认为粉尘对古生物的演化也起了关键作用,如白垩纪末发生的恐龙灭绝事件可能与陨石撞击引起的稠密粉尘云导致的太阳辐射减少和全球显著变冷有关[72]。

同时，大量降尘同时伴随着许多微生物的侵入，势必引起城市微生态环境的改变，威胁到城市的生态安全。研究表明，过敏性皮炎（Atopic dermatitis，简称AD）的区域性爆发特征，就与大气降尘密切相关[49]。此外，大气降尘对植物也有明显的影响，如能改变莴苣和小白菜中的抗氧化酶活性等[50]。为了减小大气沉降的不良影响，叶文虎(1998)等提出了绿当量的概念，并以济南市为例，探讨了用增加绿地的方法，对大气降尘进行了生态补偿(Ecological Compensation)[51]。

大气降尘虽然在一定程度上补充了土壤养分，但也造成土壤重金属的累积。例如，张乃明（2001）以太原市为例，研究了大气降尘对土壤重金属累积的影响。测得大气干湿沉降对土壤系统重金属的年输入量分别为：Hg 4.48g/(hm.a),Cd 6.34g/(hm.a),Pb 349.4g/(hm.a)；不同类型区大气污染状况与大气沉降输入土壤中重金属累积顺序一致，为工矿区>城区和近郊区>风景区>远郊区[52]。张乃明等(2002)又研究了太原污灌区土壤重金属累积的影响因素，结果表明，对土壤Cd的累积贡献率为：污水>大气沉降>施肥；土壤Pb的累积贡献率为：大气沉降和污水的贡献相近，施肥最小；土壤Hg的累积贡献率为：大气沉降>污水>施肥[53]。Mattina等(2003)则认为土壤中的部分重金属又可迁移到生长在其上的植物中，进而通过食物链影响人类健康[54]。

另有一些研究表明大气降尘对土壤理化性状和土地景观也有重要影响。如Jyoti Singh (1995)等在研究燃煤电厂周围的土壤时发现，燃煤电厂由于降尘较多，对周围土壤的物理和化学性质影响较大，导致土壤密度增加，孔性下降，土壤碱化等；并且土壤性质改变与大气降尘的沉降速度显著相关[55]。此外，大气降尘对黄土，粘土和砂粘土的形成[56,57]，土壤水平地带性的一些反常规的现象[58]，海水水平面的变化[59]，太平洋南部微量金属的沉积[60]等都有一定的影响。

1.7大气降尘对人体的危害

大气降尘颗粒物很容易通过人的呼吸道进入人体, 并沉积于肺泡上。大气降尘进入人体有2个方面的 危害: 一是颗粒物复杂的化学成分造成对人体的危害。在城市中的颗粒物,许多是由汽车尾气产生的, 汽油中含有四乙基铅燃烧后生成的铅化物微粒( 含有氧化铅、碳酸铅)；工业区颗粒物许多含有氟化钠、氟化钙、镉的化合物、铁、钒化合物等;生活区的颗粒物许多携带苯及同系物、苯并(a) 芘、萜烯类化合物等致病致癌物质, 可引发癌症。当这些物质沉积肺中, 有些可溶解直接进入血液, 造成血液中毒。如血液中铅量积累到一定程度时, 使心肺病变, 损害大脑、破坏神经, 可影响儿童智力正常发育。当二氧化硫与颗粒物同时吸入时, 对人体产生危害更为严重, 因为吸附在颗粒上的二氧化硫被催化、氧化为三氧化硫, 三氧化硫与水蒸气形成极细微的硫酸雾, 能更深地侵入呼吸道, 促进有毒物质的溶解, 对肺泡有更强的毒性作用；二是0. 5um~ 5um 的粒子以及未被溶解的污染物, 可直接进入肺泡并在肺内沉积, 被细胞吸收, 侵入组织细胞, 形成尘肺。尘肺因所积的粉尘种类不同而各不相同, 煤矿工人吸入煤灰形成煤肺, 玻璃厂或石粉加工厂工人吸入硅酸盐粉尘形成矽肺, 石棉工人易患石棉肺等。

大气降尘颗粒物还易产生二次污染, 大气中的硫化氢是不稳定的硫化物, 在有颗粒物存在的条件下, 可迅速氧化成二氧化硫，由于颗粒物含有铁、钒、镍等化合物，在空气条件下起到氧化触媒作用, 加快二氧化硫转为酸雨的过程, 形成二次污染。

英国曾多次发生煤烟事件, 最严重的一次是1962 年12 月5 日开始的, 历时5 天死亡4000 多人的事件。伦敦烟雾是由居民生活取暖、工厂生产排放的烟尘、二氧化硫和冬季早晨的雾相伴而生。构成这次事件的一次污染是二氧化硫和煤烟, 二次污染物主要是硫酸雾和硫酸盐气溶胶。因此, 保护环境减少污染, 一定要减少各种粉尘、烟的排放和产生。

1.8大气降尘的国内外研究现状

随着社会和经济的发展，人们的环境意识越来越强，大气环境质量也越来越受到人们的关注。但由于大气降尘最终的污染对象是与人类生活密切相关的土

壤、水体和沉积物。因此，国内外学者对大气降尘进行了大量的科学研究，主要包括一下几个方面： 1.8.1 大气降尘监测状况简述

大气降尘监测是开展较早的大气污染物例行监测项目之一。文献资料表明，早在3000年前我国就有关于大气降尘的记录[6]，但作为空气污染物因子的大气降尘测量始于20世纪初，当时各国环境保护部门纷纷用容器承接法获取大气降尘样品，有些国家还制定了本区域的大气降尘环境标准（如表1所示[7]）。

表1 20世纪初一些国家制定的大气降尘标准(据H.W.Vallack.1998)

大气降尘包括干降尘和湿降尘。总体来看，对湿降尘的研究较多，精度也较高[8]。大气降尘的收集容器为集尘缸，放置高度为地面5~12m的建筑物，距取样平台1~1.5m；其收集方法包括湿法和干法。湿法的常用介质为水，也有少数人使用丙三醇试剂[9]。我国环保部门一般用水作为采样介质，而国外都在取样器底部铺放一至两层直径为12cm或16cm的玻璃球帮助固定降尘[10]。但是，湿法和干法的取样量是不同的。G.H.Ma Tainsh等（1997）试验结果为干法沉淀量是湿法的64％[9]，而王赞红（2003）在北京大学的试验结果则为干法沉淀量是湿法的76％[1]，目前学术界还没有一个公认的数值，因为大气降尘采样量与降尘来源、收集方法、采样位置等密切相关[11]。环境监测的取样周期为30天，并且长年监测，其他相关研究取样周期一般较短。 1.8.2 大气降尘的源解析

大气降尘源解析的目的是弄清楚它们的来源及源分布，为相关部门控制这些污染源提供依据。污染源可分为自然源和人为源，自然源如土壤扬尘等，人为源

又可分为固定源和流动源，固定源如燃料燃烧、工业生产过程等，流动源如交通运输等。

研究大气降尘来源的方法很多，有些通过测定结果推断其来源，如采用As/Se比例确定燃煤排放来源以及用Pt/Rh比例值确定大气降尘来源[25,26]。此外，Zoller(1974)提出的富集因子法(EF)也广泛用以区分大气降尘的自然源和人为源[27]。但是，由于元素的生物地球成因、化学过程和认为影响程度不同，富集因子法并不能准确判断某些元素的来源，如用该方法确定Al的来源就引起了不少争议[28].。近年来，同位素测定方法被广泛应用于大气科学研究上，其中一

C和

S应用较多[29]。另有些研究则通过模型模拟来推断大气中元素

的来源[30]。如受体模型技术已形成一个成熟的方法体系[31]，广泛应用于城市、区域、全球大气环境研究之中。其中化学质量平衡发(CMB)是美国国家环保局推荐的源解析方法，在国际上也得到了广泛的应用[32,33]。目前，分析大气降尘化学成分的主要方法有：火焰原子吸收法、原子吸收光谱法、高压消解-石墨炉原子吸收法、全反射X射线荧光法(total reflection X-ray fluorescence，简称TRXRF)等[34-37]，高压消解法还有学者利用苔藓和地衣作为生物检测器来研究大气降尘中的重金属污染物质[38]。

研究方法很多，结果也不尽相同。屈建军等（1992）研究敦煌莫高窟的大气降尘时，提出其主要来源是鸣沙山沙丘粉沙的近距离搬运[39]。陈玉清（2001）研究西安市大气降尘的主要来源时，则认为共有三个来源，第一是外部来尘。首先，西安市紧邻沙尘暴策源地的地理位置为粉尘进入提供了可能；其次，沙漠边缘正在沙化的草地、耕地与抛荒地为西安市外部来尘提供了物质基础；再次，春季强劲的西北风是粉尘进入西安市的搬运介质。第二是西安地区黄土遭受雨水侵蚀就地自然产尘。第三则是城市基本建设、工业生产、居民生活过程中对环境产生的负面影响[40]。2002年杨丽萍等运用因子分析法，研究了兰州市大气降尘的主要来源有4种，按贡献率大小依次为：燃煤41.04%，风沙扬尘22.97%，骑车尾气18.67%，建材12.84%，其它仅为4.48%[41]。上述研究结果表明大气降尘的来源和发生量因地区的经济水平、能源结构、工艺方法及管理水平等的不同而存在很大的差别。

随着研究的深入，大气降尘源解析也越来越具体。李德成等人(2001)研究北京西北郊大气降尘和降雨中的稀土元素表明，降尘和降雨中的稀土元素的分布与我国土壤稀土元素的分布模式基本一致，说明其主要来源是地表土壤[42]。王金达等（2003）研究沈阳市土壤和中铅分布规律结果也表明，灰尘中铅和土壤中铅的分布规律趋于一致[43]。但也有研究认为土壤和灰尘中的铅主要来自大气，而且土壤和灰尘中的铅容易再次进入大气，造成二次污染[44]。所以，大气降尘和土壤是相互影响，互为源汇。此外，些学者对大气降尘的组成来源也进行了研究。1997年李春生等研究兰州城区自然降尘时认为，Sb、As、Zn、W、U、Cl、Br、和Au来自人为源，其中Sb主要来源于汽车尾气，As主要来源于燃煤；而V则来自自然源，主要来源于表层土壤[45]。杨丽萍等(2002)研究兰州市大气降尘时发现，大气降尘中富集程度最高的元素Zn，Pb，As等主要来自人为源，Si，Al，Mg，K，Na，V，Co，Ni等主要来自自然源，基本源于本地和邻近地区的土壤表土，而Fe，Ca，Ti，P，Cu，Ba，Cr，Mn等则人为源和自然源各占一定比例[46]。

还有许多学者从宏观角度研究了中国大气降尘的源区问题。如Uematsu M.(1985)提出“中国粉尘”源于中国干旱和半干旱区[47]。但这个源区概念比较笼统，包括了类似黄土高原这样的粉尘再搬运区。当前，“中国粉尘”的起始源地被许多研究判定为是中国北方的沙漠和沙地[48]。