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第6章 总结与展望

6.1 总结

自从石墨烯被发现以来，类石墨烯的二维材料受到了人们的广泛关注。其中最重要的一种就是过渡金属硫化物，在2005年人们就能成功地制备出超薄MoS2纳米片，随后对其各方面性质的研究工作纷至沓来。对类石墨烯材料而言，吸附、缺陷、掺杂等调制手段是进行性能调控和功能应用的有效手段。我们利用第一性原理计算电和理论探讨了单层和双层MoS2表面吸附或者层间掺杂过渡金属原子的稳定构型、学特性和磁性行为，并研究了系统的自旋极化特性。希望我们的研究结果能够对类同时我们还通过构建石墨烯MoS2在自旋电子器件方面的应用提供一定的理论支持。

单层MoS2和不同层数的h-BN组成的异质结来探讨了MoS2的能带结构调制特性。取得的主要研究结果如下。

（1）我们应用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了Fe原子吸附在单层和双层MoS2表面和层间的3种系统的稳定构型、电子结构和磁性行为。发现对于表面吸附和层间掺杂Fe原子后，TMo和BMo位置是相对最稳定构型；差分电荷密度图说明Fe原子和近邻的S原子之间以共价键方式结合；对比自由状态Fe原子的磁矩，3种吸附系统中的Fe原子的磁矩都有不同程度的减少。同时，通过在双层MoS2的层间掺杂过渡金属Fe原子，系统在费米面处能达到100 %的自旋极化率，表明在费米面处存在着优选自旋方向电子通道，即呈现出一种半金属的行为。我们的研究结果表明层间吸附Fe原子的双层MoS2是一种潜在的自旋电子材料。

（2）在前一个工作的基础上，我们继续研究了多种3d过渡金属原子包括Cr、Fe、Mn、Co和Ni掺杂在双层MoS2层间后的稳定构型、电子能带结构以及磁性行为。我们发现：掺杂导致双层MoS2的层间距增大；从电荷密度图我们分析得出，过渡金属原子与周围紧邻的4个S原子形成了共价键的关系；过渡金属原子掺杂后的局域磁矩比自由态时的值都有不同程度的减少，而Ni原子掺杂后失去了磁性；Cr和Fe掺杂的系统在费米面处表现出了100 %的自旋极化率，体现出一种半金属的行为，Mn和Co掺杂导致最高占据态位置的自旋极化率为100 %。我们的结论表明双层MoS2有选择的掺杂Fe和Cr过渡金属原子后可用于构筑自旋电子器件。

（3）我们利用GGA-DFT计算预测了MoS2/n-h-BN异质结的稳定构型；不同于孤立态的单层MoS2，MoS2/n-h-BN异质结具有间接带隙，并且价带顶和导带底的电子态都来自于MoS2层；MoS2/n-h-BN的带隙随h-BN层数的增加而减少并最后趋于稳定值。进一步研究发现h-BN对单层MoS2的能带的调控效应实质上是来源于MoS2和h-BN之间的相互作用而诱导的晶格应变。研究结果表明，单层MoS2沉积或者生

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长在不同层数的h-BN片上能够获得不同的晶格应变，将是一种实现对单层MoS2能带结构调制的有效方法。

6.2 展望

以石墨烯为代表的二维纳米材料由于其奇特的物理和化学性质引起了人们的广泛关注，它们在纳米电子和自旋电子器件等领域有巨大的应用前景。具有类石墨烯结构的这类材料还包括过渡金属硫化物MX2，其中MoS2是这类材料的一个典型代表，研究发现，双层MoS2层间掺杂过渡金属原子能够有效地调控系统的电学特性。我们已经开展的研究工作都是基于周期性无限大的二维平面，然而在实际的器件应用中我们必须考虑到边界限制，所以下一步的工作我们主要围绕有限的结构或者条带来开展工作，弄清楚这些结构在掺杂3d过渡金属原子后的特性转变以及相应的物理机制，为基于MoS2的器件构筑提供理论基础。同时由于我们前面的工作都是围绕我们还需要研究其他的过渡金属硫化物层间掺杂过渡金属原子的行为，MoS2进行的，

以期能找到这类系统的共性，为MX2类二维材料在自旋电子器件的应用方面提供理论基础。

在另一方面，器件的应用离不开基底材料，我们目前针对单层MoS2结构的调控研究仅仅考虑了h-BN作为基底材料构成能带结构的影响，其他的二维材料比如石墨烯、拓扑绝缘体材料等具有一些独特的性能受到人们的亲睐，在以后的研究中，我同时我们也可以们将考虑不同的基底材料对类石墨烯MoS2的物理特性的调控效应，

考虑掺杂、应变、缺陷等因素对这种异质系统带来的调控效应。弄清楚调控机理，为相应的实验工作提供理论支持。

综上所述，在已开展的这些工作的基础上，我们围绕类石墨烯MoS2材料还可以进行下面的研究：

（1）利用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究在有限的双层类石墨烯MoS2条带中掺杂过渡金属原子，探讨掺杂对系统的结构和电子性质的影响，弄清楚物理机制，为基于双层类石墨烯MoS2输运器件的研发进一步奠定理论基础。同时，我们将把这类研究工作拓展到其他的MX2材料中去，期待发现规律，为MX2类材料在自旋电子器件的应用方面提供理论基础。

（2）考察基底存在条件下少层MoS2系统的一系列调控效应，基底材料主要考察石墨烯和拓扑绝缘体材料。同时探讨构成的异质结系统在各种条件的调制效应，包括过渡金属原子掺杂，应变、缺陷等因素。

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